国立台湾大学 陈永芳教授 ACS Nano : 一种高效的单节段白色随机...

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随机激光器比拟通例激光器的长处是：制造工艺简化、本钱低、设计超紧密微腔所需的高精度法子简略。随机激光器件的输动身射的宽的角度散布使其成为SSL和显示器利用的抱负候选者，而且随机激光器为遍及的利用供给了包含无黑点图象、照明、数据通讯和生物传感器等极好的选择。可是因为发生多色发射的质料要乞降用于发生激光感化的繁杂设计，设计这类激光装配依然是一个具备挑战性的问题。

近日，国立台湾大学的张永芳传授（通信作者）等报导了一种基于溶液处置NaYF4：Yb/Er/Tm @ NaYF4：Eu的核-壳纳米粒子辅助Au/MoO3的多层双曲线质料的高效的单节段白色随机激光器。经由过程具备双曲线的源质料的符合设计，提高光子态密度，极大地加强从笼盖赤色、绿色和蓝色的核-壳纳米粒子发射的多色激光，低落光子传布的能量损耗，使得能量上转换发射加强了~50倍，同时大幅低落了激光阈值。由无序纳米颗粒基质的固有性子引发的屡次散射为构成闭合反馈回路供给了便当的方法，有益于相关激光感化。实行成果获得了有限差分时域（FDTD）法子的电磁仿真。该法子可以大大简化具备色彩可调发射的激光器布局的设计，并可以扩大到很多其他质料体系。连系无角度的激光感化的特色，咱们的装备为实现很多基于激光的现实利用供给了很是但愿的解决方案。钻研功效以题为“A Highly-Efficient Single Segment White Random Laser”公布在国际闻名期刊ACS Nano上。

【图文解读】

图1、 合成的NaYF4：Yb/ Er/ Tm@NaYF4：Eu核-壳纳米颗粒经由过程参加乙醇沉淀并经由过程离心分手并再分离在环己烷顶用于进一步利用。 发明复合物的化学计量比为NaYF4：50％Yb/ 0.5％Er/ 0.5％Tm@ NaYF4：10％Eu。

Figure 1.构成质料的形态学。（a）高度单分离的NaYF4：Yb/ Er/ Tm @NaYF4：Eu核-壳纳米晶体的透射电子显微镜图象，显示出20 ± 0.5 nm的尺寸。（b-d）双曲线超凡质料（HMM）样品的横截面扫描电子显微镜（SEM）图象。

图2、 为了有用地加强多波长发射光谱，建造了三种分歧的多层样品，包含金（Au）作为金属和三氧化钼（MoO3）作为介电质料。同时，为了得到符合的金属和介电质料成份以加强UCNP的发射，采纳了肯定有用介电张量的Maxwell-Garnett理论举行理论摹拟计较。选择Au/MoO3多层的填充实数别离为HMM1，HMM2和HMM3的50％，28.125％和15.625％。

Figure 2. 器件布局。（a）器件布局的示用意；（b）复合异质布局的横截面SEM图象。

图3、 钻研了泵浦功率变革所引发的变革。Figure 3a 所示，跟着泵浦功率密度的增长，发射线的性子产生激烈变革，发射光谱中多个尖峰的响应呈现高于泵浦功率的阈值。Figure (3b-3d) 别离显示了，作为泵浦功率密度的函数的发射的谱线宽度的变革、分歧发射线的积分强度和输出功率。Figure 3e 展现了绿线的阈值具备最低值，而蓝线具备最高值，即蓝色绿色。 Figure 3f 察看到载流子寿命具备高于泵浦功率阈值的次线性变革。

Figure 3. UCNPs的白色激光演示。（a）在980 nm激光激起下来自UCNPs的发射光谱。（b-d）泵功率密度相干的积分强度，输出功率和半峰全宽（fwhm），赤色（655-665 nm），绿色（540-545 nm）和蓝色（473-480 nm） 别离来自UCNPs在SiO2/Si衬底上的发射。（e）NaYF4：Yb/ Er/ Tm@NaYF4：Eu核-壳纳米晶体中光子上转换机制的示用意。（f）载流子寿命随赤色和绿色发射对应的泵浦功率密度的变革。

图4、 为了证实上转换发射的加强，设计了三个分歧的HMM样本的器件。Figure 4a 中刻画了在分歧基板上以恒定泵功率密度记实的上转换发射光谱和参考样品。经由过程计较Co妹妹iss前列腺炎,ion Internationale d'Eclairage（CIE）坐标来估量分歧装配的合成色彩的变革。如Figure 4b 所示的发射光谱。咱们可以清晰地看到HMM 1样品的CIE指数（0.333, 0.334）与白光的界说很好地匹配。

Figure 4. 双曲线超质料引诱上转换发射的加强。（a）UCNP/HMM复合质料在980 nm激光激起下，在0.66 kW. cm-2的恒定泵浦功率密度下的发射光谱。（b）计较的CIE坐标的图[参考，（0.332,0.331）; HMM 1，（0.333,0.334）; HMM 2，（0.334,0.354）; HMM 3，（0.334,0.0.342）]。

图5、 发射光谱对泵浦功率密度的响应依靠性别离在Figure 5 的部门a、b和c中刻画，而且HMM 1，HMM 2和HMM 3的积分发射强度，输出功率和谱线宽度的变革。

Figure 5. 具备双曲线超质料的样品的激光感化光谱。部门a、b和c别离刻画了样品HMM 1，HMM 2和HMM 3的发射光谱的入射功率密度依靠性。

图6、 来自UCNP的高发射线加强可归因于来自HMM样品的Purcell（柏塞尔）因子，其具备用于高光子态密度（PDOS）的双曲线色散。Purcell（柏塞尔）因子可以在物理上被诠释为基于自觉发射动力学的偶极辐射对四周情况影响的发射率的加强。

Figure 6. 计较的柏塞尔因子和散射效力。（a）用偶极子源计较的柏塞尔因子固定在基质上方10 nm处，用于参考HMM1，HMM2和HMM3样品。（b）UCNP在分歧基材上的散射效力的理论计较。

图7、 远场角| E |2散布触及在辅助激光征象中起重要感化。用于XY，XZ和YZ平面的具备多波长区域的摹拟散射场强度在Figure 7 中示出，此中X和Y（Z）指的是与衬底平行（垂直）的散射标的目的。

Figure 7. XY，XZ和YZ平面的远场角| E |2散布。（a-l）以矩阵情势分列的SiO2/ Si和Au基HMM的散射| E |2强度，此中每行对应于平面（XY，YZ或XZ），每列立柱对付特定样本。

【总结】

乐成地钻研展现了基于HMM和UCNP的集成的高效的单节段白色随机激光器，并发明了有史以来的激光感化笼盖了跨越200 nm的宽光谱范畴。来自HMM衬底的高PDOS的存在对付经由过程放大辐射跃迁来驱动激光感化很是有效。利用这类简略的架构，上转换的发射加强跨越了 50倍，显示了现实利用的庞大潜力，而且致使激光阈值急剧降低。别的，可以调解双曲线色散以在指望的光谱范畴内指导发射加强。同时，上转换核-壳纳米颗粒中发光组成质料的浓度比也对实现白光发射起决议性感化。经由过程理论摹拟支撑了@咱%Y715M%们对加%l15PS%强@的白色激光感化的实行察看。基于单个部门的白色激光器的演示和具备本钱效益的制造工艺对付在从显示器、照明、数据存储、能量采集和生物医学范畴等多个现实利用中实现节能装备很是有效。更首要的是咱们的法子可以很轻易地在很多其他质料体系中实现，以开辟还没有实现的高机能光电器件。

作者简介：

陈永芳传授，国立台湾大学传授，博士生导师。得到声誉：1. 國科會傑出钻研獎：1990-1991，1992-1994，1996-1997 ；2. 國科會特約钻研員：1998-2001，2001-2004 ；3. 中山學術獎：1994 ；4. 教诲部國家講座：2001 ；5. 侯金堆傑出學術獎：2001 ；6. 中國物理學會會士、世界創新基金會會士：2002 ；7. 國立台灣大學講座传授：2006-2018 ；8. 台積電钻研論文優等獎：2007 ；9. 亞太质料學院院士：2013 ；10. 美商科技論文優等、頭等獎：200七、200八、200九、20十一、201三、201五、2016。

钻研范畴：

重要钻研興趣為研製新穎质料，操控质料之物理性質，量測阐发质料之特征，和發掘别致之物理現象，所著重之主題包含：因結構局限引发之量子效應，如量子井，量子線，量子點；氮化物半導體之特征；研製特别結構操控光學與電學特征，如光子晶體；與概况電漿子；有機與無機之複合物質。利用之重要實驗系統有光化學與電漿沈積系統，靜電力影象，陰極螢光光譜，掃描電子影象術，電子束蝕刻技術，電化學沈積法，光激螢光譜，遠紅外光磁譜，拉曼散射，近場光譜，與其他根基之光電量測系統。

代表性优异文章：

一、Low-Threshold Lasing from 2D Homologous Organic–Inorganic Hybrid Ruddlesden–Popper Perovskite Single Crystals CM Raghavan. TP Chen, SS Li, WL Chen, CY Lo, YM Liao, G Haider, ...Nano letters18 (5), 3221-3228, 2018；

二、Integration of nanoscale light emitters and hyperbolic metamaterials: An efficient platform for the enhancement of random laser action台北免留車,. HI Lin, KC Shen, YM Liao, YH Li, P Perumal, G Haider, BH Cheng, ...ACS Photonics5 (3), 718-727, 2017；

三、Magnetically controllable random lasers . CY Tsai, YM Liao, WC Liao, WJ Lin, P Perumal, HH Hu, SY Lin, ... Advanced Materials Technologies2 (12), 1700170, 2017；

四、Dirac point induced ultralow-threshold laser and giant optoelectronic quantum oscillations in graphene-based heterojunctions . G Haider, R Ravindranath, TP Chen, P Roy, PK Roy, SY Cai, HT Chang, ... Nature Co妹妹unications8 (1), 256, 2017；

五、Dissolvable and recyclable random lasers. X Shi, YM Liao, HY Lin, PW Tsao, MJ Wu, SY Lin, HH Hu, Z Wang, TY Lin, ... ACS nano11 (8), 7600-7607, 2017;

六、Stretchable random lasers with tunable coherent loops. TM Sun, CS Wang, CS Liao, SY Lin, P Perumal, CW Chiang, YF Chen ，ACS nano9 (12), 12436-12441, 2015。

文献链接：：A Highly-Efficient Single Segment White Random Laser（ACS Nano, 2018, DOI: 10.1021/acsnano.8b03035）

本文由高分&生物组、纳米组小胖纸编译，质料人收拾编纂。

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